唐群委：原子标准下经过交联聚合物结构开释钙钛矿薄膜剩余应变

更新时间：2025-08-09 15:31:42  作者: 豪克能应力消除设备

　　根据甲脒（Formamidinium）的碘化铅甲胺三碘化物（即甲脒基铅三碘化物）因热致剩余应变引发的晶格畸变，长时间约束着钙钛矿太阳能电池（PSCs）的安稳性提高。这种剩余应变特别明显作用于活性层近外表区域，导致晶格歪曲和缺点态密度增加，但其应力调控机制没有彻底清楚。针对这一难题，山东科技大学唐群委研讨员、豆洁讲师团队提出了一种光诱导原位聚合战略，经过聚合物自缩短效应完结原子级应力工程。

　　该战略经过紫外光引发含硫醇基团的丙烯酸酯单体（MPA）在钙钛矿晶界处定向聚合，构成梯度散布的三维交联网络。要害立异在于聚合物链结尾的硫醇基团与钙钛矿外表未配位的Pb²⁺构成动态Pb-S键（键能32 kJ/mol），完结应力传递的原子级操控。聚合过程中体积缩短率达18%，发生0.5 MPa的紧缩应力，精准抵消钙钛矿因热膨胀系数失配（CTE mismatch）发生的剩余应变（1.2%→0.3%）。

　　密度泛函理论（DFT）核算提醒，聚合物柔性段经过范德华力与[PbI₆]⁴⁻八面体耦合，刚性段经过Pb-S键锚定晶格，构成刚柔并济的应力缓冲结构。同步辐射X射线衍射（SR-XRD）证明，交联后钙钛矿的（100）晶面距离从6.28 Å缩短至6.23 Å，晶格歪曲角从2.1°减小至0.7°，与理论模型高度符合。

　　功率打破：光电转化功率（PCE）达25.56%（认证值25.3%），其间开路电压（Voc）提高35 mV至1.18 V，首要得益于圈套态密度从1.2×10¹⁵ cm⁻³降至3.8×10¹⁴ cm⁻³（空间电荷约束电流法，SCLC测验）；

　　安稳性增强：未封装器材在85℃氮气氛围下接连热老化1000小时后，功率坚持初始值的90%（对照组仅65%）；在85℃/85% RH条件下坚持T₈₀3000小时；

　　缺点按捺：晶粒尺度从300 nm增大至800 nm（SEM图画剖析），晶界密度下降63%，一起聚合物网络的疏水性（接触角120°）将水分浸透速率下降两个数量级。

　　聚合物网络开释晶格应力，按捺I⁻离子搬迁速率（TOF-SIMS检测下降92%）；

　　本研讨经过原子级应力工程与多功用聚合物结构的协同规划，打破了传统钙钛矿安稳性调控的三大限制：

　　机制立异：初次提醒聚合物自缩短行为与钙钛矿晶格变形的动态耦合机制，为应力-功用联系供给了原子级理论模型；

　　办法立异：光诱导原位聚合战略兼容卷对卷（R2R）制作工艺，交联反应在10秒内完结，合适大规模出产；

　　使用立异：开发的聚合物前驱体溶液可与现有钙钛矿配方无缝集成，仅需增加2 wt%就可以完结功用明显提高。

　　这项研讨经过原子级应力调控与多功用聚合物结构的协同规划，为开发高效安稳的钙钛矿光伏器材供给了新范式。其立异性的光诱导原位聚合办法不只打破了传统应力开释技能的限制，更为了解钙钛矿资料在执役环境下的结构-功用联系奠定了理论基础，对推进该范畴商业化进程具有极端严重指导意义。

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